Νεοκλασική Τριλογία Αθηνών: Ακαδημία - Πανεπιστήμιο - Βιβλιοθήκη
Το κεντρικό κτίριο του Πανεπιστημίου Αθηνών θεμελιώθηκε το 1839, βάσει σχεδίων του Δανού αρχιτέκτονα Hans Christian Hansen (1803-1883), ο οποίος, χωρίς να απομακρυνθεί από τις βασικές αρχές του κλασικισμού, δημιούργησε μια σύνθεση η οποία συνδυάζει τη μεγαλοπρέπεια του μνημείου με την απλότητα της ανθρώπινης κλίμακας, υποδηλώνοντας μια απόπειρα προσαρμογής στο τοπικό περιβάλλον. Η κάτοψη αναπτύσσεται σε ένα διώροφο διπλό "ταυ" με δύο συμμετρικές εκατέρωθεν αυλές, ώστε το σύνολο να εγγράφεται σε ορθογώνιο. Η ανέγερση της πρόσθιας πτέρυγας με το ιωνικού ρυθμού πρόπυλο, είχε ολοκληρωθεί μέχρι το έτος 1842-1843, με επιβλέποντα τον ίδιο τον μελετητή, ενώ οι υπόλοιπες πτέρυγες συνέχισαν να οικοδομούνται μέχρι και το έτος 1864, υπό τη διαδοχική επίβλεψη των Λύσανδρου Καυταντζόγλου και Αναστάσιου Θεοφιλά. Για την τμηματική συμπλήρωση του κτιρίου συνεισέφεραν οικονομικά κατά καιρούς ο Όθωνας, ο Σέρβος ηγεμόνας Μίλος Ομπρένοβιτς, ο Δημήτριος Πλατυγένης, ο Δημήτριος Μπεναρδάκης, οι αδελφοί Ιωνίδη, η Ελληνική κοινότητα Γαλαζίου κ.ά., ενώ με έξοδα του βαρώνου Σίμωνος Σίνα σχεδιάστηκαν το 1861 από τον Βαυαρό ζωγράφο Κarl Rahl οι τοιχογραφίες της ζωφόρου στην πρόσθια στοά (οι οποίες εκτελέστηκαν μετά τον θάνατό του, από τον Πολωνό Ed. Lebiedzky, το 1888-1889). Στην πρόσοψη τοποθετήθηκαν διαδοχικά οι αδριάντες του Ρήγα Φεραίου (το 1871), του πατριάρχη Γρηγόριου Ε' (το 1872), του Αδαμάντιου Κοραή (το 1875), του Γλάδστωνα (το 1885) και του Ιωάννη Καποδίστρια (το 1928). Ο ρόλος του κτιρίου του Πανεπιστημίου υπήρξε σημαντικός, όπως παρατηρεί ο Δ. Φιλιππίδης, στη διαμόρφωση ενός αξιολογικού συστήματος μορφολογίας στην Ελλάδα, ενώ η κατοπινή ανέγερση της Βιβλιοθήκης και της Ακαδημίας εκατέρωθεν, συγκρότησε ό,τι ονομάστηκε "Αθηναϊκή τριλογία" του νεοκλασικισμού.
Το μέγαρο της Εθνικής Βιβλιοθήκης οικοδομήθηκε χάρις σε δωρεές των ομογενών επιχειρηματιών αδελφών Παναγή, Μαρίνου και Ανδρέα Βαλλιάνου, βάσει σχεδίων του αρχιτέκτονα Theophil Hansen (1813-1891). Η χωροθέτησή του στη θέση αυτή προβλεπόταν ήδη από το 1842, στο πλάι του Πανεπιστημίου και της (μελλοντικής) Ακαδημίας, συγκροτώντας ό,τι ονομάστηκε "Αθηναϊκή τριλογία" του νεοκλασικισμού. Η (επονομαζόμενη και "Βαλλιάνειος") Βιβλιοθήκη θεμελιώθηκε τελικώς το 1887 και ολοκληρώθηκε μόλις το 1902. Η σύνθεση του κτιρίου ακολουθεί τον δωρικό ρυθμό, συνδυαζόμενο με αναγεννησιακού ύφους κλίμακες (που προκάλεσαν αρκετές συζητήσεις), και είναι κατασκευασμένο με πεντελικό μάρμαρο εδραζόμενο σε πειραϊκή πέτρα (όπως και η προηγηθείσα Ακαδημία), ενώ στην πρόσοψη τοποθετήθηκε ο αδριάντας του Παναγή Βαλλιάνου και στον πρόδομο εκείνοι των αδελφών του, έργα του γλύπτη Γεωργίου Μπονάνου. Τα προβλεπόμενα από το σχέδιο διακοσμητικά γλυπτά στα τύμπανα των αετωμάτων τελικώς δεν εκτελέστηκαν, για οικονομικούς λόγους.
Το μέγαρο της Ακαδημίας Αθηνών οικοδομήθηκε χάρις σε δωρεές του ομογενούς επιχειρηματία της Βιέννης βαρώνου Σίμωνος Σίνα (1810-1877) και, μετά τον θάνατό του, της συζύγου του Ιφιγένειας, βάσει σχεδίων του αρχιτέκτονα Theophil Hansen (1813-1891), ενώ στην επίβλεψη συνεργάστηκε και ο νεοαφιχθείς τότε επί τούτου Ernst Ziller (1837-1923), η περαιτέρω παραμονή του οποίου στην Ελλάδα έμελλε να είναι καθοριστική για την πορεία της νεοελληνικής αρχιτεκτονικής. Η χωροθέτησή του στη θέση αυτή προβλεπόταν ήδη από το 1842, στο πλάι του Πανεπιστημίου και της (μελλοντικής) Βιβλιοθήκης, συγκροτώντας ό,τι ονομάστηκε "Αθηναϊκή τριλογία" του νεοκλασικισμού. Η (επονομαζόμενη και "Σιναία") Ακαδημία θεμελιώθηκε το 1859 και ολοκληρώθηκε μόλις το 1885. Η σύνθεση του κτιρίου ακολουθεί τον ιωνικό ρυθμό και είναι κατασκευασμένο με πεντελικό μάρμαρο εδραζόμενο σε πειραϊκή πέτρα (όπως και η κατοπινή Βιβλιοθήκη), ενώ σε δύο υψηλές ιωνικές κολώνες εκατέρωθεν τοποθετήθηκαν τα αγάλματα της Αθηνάς και του Απόλλωνα, έργα του Ελληνοβαυαρού γλύπτη Λεωνίδα Δρόση, ο οποίος σχεδίασε και τα καθήμενα αγάλματα του Πλάτωνα και του Αριστοτέλη υπεράνω της εξωτερικής κλίμακας (τα οποία όμως κατασκευάστηκαν μετά τον θάνατό του). Παρά την αποπεράτωσή του φερώνυμου κτιρίου, το ζήτημα του θεσμού της Ακαδημίας επρόκειτο να μείνει εκκρεμές επί μια ακόμη τεσσαρακονταετία, μέχρι την ίδρυσή της το 1926, επί δικτατορίας Πάγκαλου. Στο ενδιάμεσο χρονικό διάστημα, το κτίριο παρέμεινε σε μεγάλο βαθμό αχρησιμοποίητο, με εξαίρεση τη στέγαση σε ορισμένους χώρους του Νομισματικού Μουσείου και των Γενικών Αρχείων του Κράτους (η φιλοξενία των τελευταίων εκεί συνεχίστηκε κατά τη μεγαλύτερη διάρκεια του 20ού αιώνα), ενώ υπήρξε και σκέψη (το 1888) να αξιοποιηθεί ως ξενώνας διακεκριμένων επισκεπτών.